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Le couvent de Kroustalenie, consacré à la Vierge, existait déjà à la 2e ère byzantine crétoise (961-1204). Son histoire est étroitement liée à celle du plateau de Lassithi et, selon certaines sources, il fut le centre où se réunissaient les rebelles contre les vénitiens. Mais, entre 1293 et 1543, les vénitiens ont décidé d’évacuer le plateau. Ainsi, le couvent fut abandonné. Toutefois, il recommença à fonctionner en 1543, restauré par des réfugiés du Péloponnèse. Il subit des dégradations majeures et des pillages lors des soulèvements de 1821 et de 1866. Ainsi, sa forme architecturale fut altérée à un point tel que les édifices actuels ne rappellent en rien son ancienne forme, puisque la majorité a été reconstruite depuis les fondations.