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Das Kroustallenia-Kloster, das der Gottesmutter geweiht ist, stammt aus der zweiten byzantinischen Epoche Kretas (961-1204). Seine Geschichte ist eng mit der Geschichte der Lassithi-Hochebene verbunden und laut einiger Quellen war das Kloster ein Versammlungspunkt der Revolutionären gegen die Venezianer. Zwischen 1293-1543 entschieden sich die Venezianer die Hochebene zu entvölkern. Folglich wurde auch das Kloster verlassen, das wieder im Jahr 1543 aktiv wurde, als Flüchtlinge aus Peloponnes das Kloster renovierten. Während der Griechischen Revolution (1821) und der Kretischen Revolution (1866) wurde das Kloster zerstört und geplündert. Der architektonische Stil hat sich deswegen so verändert, dass die heutigen Gebäude nichts mit dem damaligem Stil des Klosters gemein haben, da die meisten Gebäude von Grund auf neu gebaut worden sind.