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Die Metropolie umfasst die gleichnamigen Provinzen der Präfektur von Chania und hat ihren Sitz in Kissamos. Kissamos war ein Bistum schon seit der frühbyzantinischen Zeit. Das Alter des Bistums ist daher bekannt, weil der Bischof Evkissos an der Synode von Serdica 343 teilgenommen hat. Im Rethymnon Museum gibt es eine Bleibulle, die in das Ende des 6. oder Anfang des 7. Jahrhunderts datiert wird und die die Existenz des Bistums bezeugt.

Für das Bistum von Selinos sind es keine weiteren Daten vorhanden. Obwohl bei einigen Quellen die Existenz der Bistümer von Lissos und der Insel Gavgi innerhalb der weiteren Region erwähnt werden, wurden sie während der Periode der arabischen Herrschaft abgeschafft. Im Jahr 1645 hat wieder die Funktion des Bistums von Kissamos mit Sitz das Dorf Episkopi begonnen. Während der venezianischen Herrschaft waren es ziemlich viele Klöster, die es versucht und geschafft haben, das Christentum in der Region zu bewahren.

Das bekannteste ist das Chryssoskalitissa-Kloster, das zum Zentrum für Literatur und Ausbildung wurde. Während der osmanischen Herrschaft blieb das Bistum von 1831 bis 1860 untätig und hat sich dann mit dem Bistum von Kydonia vereinigt. Wie alle orthodoxen Bistümer, so auch das Bistum Kissamos und Selinos, hat sich gegenüber den Türken verteidigt. Der Bischof Melchisedek und der Diakon Kallinikos wurden sogar gehangen.

1962 wurde es zur Metropolie ernannt. Der heutige Metropolit ist seit 2005 Herr Amphilochios und die Metropolie zählt 80 Kirchengemeinden, 8 Klöster und 64 Geistlichen.