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Ein altes Männerkloster, 12 km östlich von Rethymnon, in der Gemeinde Pagkalochori, das vermutlich während der zweiten byzantinischen Periode (961–1204) gegründet wurde. Sein Stifter war ein Mönch, namens Arsenios, nach dem das Kloster benannt wurde. Nach der wahrscheinlichsten Version blieb es lange unbewohnt wegen der Probleme, die die Piraten in den Siedlungen an der Küste verursachten und es wurde vor 1600 restauriert, genau wie viele andere kretische Klöster.

Ende des 16. Jahrhunderts wurde die Kirche des Heiligen Georgios (Agios Georgios), das Katholikon des Klosters, eine von einer Kuppel überwölbte Kreuzbasilika, eingeweiht.

Während des großen Erdbebens 1856 wurde ein großer Teil des Klosters zerstört und eine Jahrzehnte später haben die Mönche ihr Vermögen dem Befreiungskamp von 1866 übergeben. Während der letzten kretischen Revolution (1897–1898) hat Arsani seinen eigenen Holocaust erlebt, wobei der Abt Gabriel Klados von den Türken getötet wurde. Dies war die letzte Anerbietung des Klosters vor der Befreiung Kretas. Der nächste wichtige Punkt in der Geschichte des Klosters ist 1941, als die Deutschen den Mönch Damianos Kallergis hinrichteten, weil er den Partisanen Schutz gewährte.

Das Kloster wurde Anfang der 70er Jahre restauriert und später wurde die Kirche mit Wandmalereien dekoriert und das Museum und das Kongresszentrum gegründet.